| Περίληψη |
Οι παλμοί φωτός χρονικής διάρκειας από λίγα έως εκατοντάδες femtoseconds ( fs=10-15 δευ.) έχουν υπηρετήσει σε μεγάλο βαθμό το πεδίο μελέτης των υπερβραχέων φαινομένων της ύλης . Ενώ οι fs παλμοί φωτός χρησιμοποιήθηκαν κυρίως για την μελέτη της δυναμικής της κίνησης των πυρήνων στα μόρια, η χρήση παλμών στην attosecond (asec=10-18 δευ.) κλίμακα χρόνου παρέχει την δυνατότητα άμεσης πρόσβασης στην υπερταχεία ηλεκτρονιακή δυναμική στα άτομα καθώς και την πρόσβαση σε μοριακές διεργασίες που περιλαμβάνουν συζευγμένες πυρηνικές-ηλεκτρονιακές κινήσεις στα μόρια και οι οποίες λαμβάνουν χώρα σε λίγα fs ή ακόμα και στην υπο-fs χρονική κλίμακα .
Οι ηλεκτρονικές διεγέρσεις στα μόρια πραγματοποιούνται συνήθως στην VUV / XUV φασματική περιοχή. Μέχρι πρόσφατα, οι χρήση των περισσοτέρων XUV πηγών φωτός σε μετρήσεις τύπου XUV - άντλησης - XUV - ανίχνευσης στην 1-fs ή asec χρονική κλίμακα, περιοριζόταν είτε από την μικρή ενέργεια του XUV παλμού (HOHG πηγές φωτός) είτε από την μεγάλη του χρονική διάρκεια (λέιζερ ελεύθερων ηλεκτρονίων (FEL)). Στην παρούσα εργασία, η XUV ακτινοβολία και ο συρμός των asec παλμών παράχθηκε από την μη γραμμική αλληλεπίδραση μιας ασθενώς εστιασμένης (υπό κατάλληλες συνθήκες ταιριάσματος των φάσεων (phase matching conditions)) fs IR δέσμης λέιζερ υψηλής ισχύος (35fs , < 160mJ/pulse , 805 nm) με ένα πίδακα αερίου αποτελούμενο από άτομα Xenon. Παράλληλα, η χρήση της τεχνικής IPG οδήγησε στην παραγωγή υψηλής ενεργείας σύμφωνης και μεγάλου φασματικού εύρους XUV ακτινοβολίας η οποία αποτελεί απαραίτητη προϋπόθεση για την δημιουργία μονήρους XUV παλμού υπο-fs κλίμακα χρόνου. Παρά το γεγονός ότι οι χρονικές ιδιότητες του παλμού αυτού επηρεάζονται από την έλλειψη σταθεροποίησης της φάσης του IR λέιζερ (carrier-envelope-phase instability), η ένταση αυτής της ακτινοβολίας είναι αρκετά υψηλή για να επάγει XUV πολυφωτονική απορρόφηση στα άτομα ή στα μόρια. Οι μέχρι στιγμής, πειραματικές προσπάθειες σε αυτή τη χρονική κλίμακα έχουν περιορισθεί σε πειράματα τύπου "άντλησης-ανίχνευσης" με την χρήση της IR δέσμης, ή σε in-situ μεθόδους με κρούσης ηλεκτρονίων-ιόντων. Δεδομένου ότι η υψηλό πεδίο του IR laser μπορεί να στρεβλώσει τη μοριακό δυναμικό σε ένα πείραμα "άντλησης-ανίχνευσης", η χρήση της τεχνικής "άντλησης-ανίχνευσης" χωρίς την χρήση της IR δέσμης είναι κεντρικής σημασίας στις μελέτες υπερταχείας δυναμικής.
Η παρούσα εργασία επικεντρώνεται στην ανάπτυξη τεχνικών "άντλησης-ανίχνευσης" με την χρήση αποκλειστικά XUV ακτινοβολίας (συρμούς asec παλμών ή και μονήρης asec παλμοί) οι οποίες εφαρμόστηκαν για την μελέτη της υπερταχείας δυναμικής των μορίων. Η μελέτη της υπερταχείας δυναμικής του μορίου του υδρογόνου (H2) αποτέλεσε ένα σημαντικό κομμάτι της παρούσας εργασίας και μελετήθηκε με την χρήση των υψηλής ενέργειας και μεγάλου φασματικού εύρους "μονήρους" asec XUV παλμών. Η αλληλεπίδραση των παλμών αυτών με το μόριο του H2 οδηγεί στην σύμφωνη διέγερση όλων τα οπτικά επιτρεπτών διεγερμένων καταστάσεων του H2. Καταγράφοντας εξάρτηση του σήματος των παραγόμενων πρωτονίων(Η+) από την χρονική διαφορά μεταξύ των παλμών της άντλησης και ανίχνευσης (Δt), μελετήθηκε πειραματικά η πυρηνική και ηλεκτρονική δυναμική του συστήματος στην κλίμακα χρόνου του 1-fs και τα αποτελέσματα συγκρίθηκαν με τα αποτελέσματα που εξήχθηκαν απ;o την ab initio θεωρητική μελέτη. Η παραπάνω μελέτη αποκαλύπτει απευθείας την εγγενή μοριακή συμπεριφορά και δυναμική καθώς οι XUV παλμοί που χρησιμοποιήθηκαν δεν αλλοιώνουν καθόλου το μοριακό δυναμικό κατά την αλληλεπίδραση τους με το μόριο. Επίσης, σε αυτή τη μελέτη, κατέστην εφικτό να καταγραφεί και το άνοιγμα του διασπαστικού καναλιού ιονισμού μέσω της 2Σ+g(2pσu) κατάστασης, που συμβαίνει στην κλίμακα χρόνου του 1-fs λόγω της μεταβολής της απόστασης των πυρήνων του μορίου . Αυτό είναι ορατό στην μέτρηση με την αύξηση του σήματος των μη-μηδενικής κινητικής ενέργειας παραγόμενων πρωτονίων (Η+), που συμβαίνει σε Δt ≈ 1 fs.
|
Studies of 1fs scale dynamics in atoms and molecules
