Your browser does not support JavaScript!

Αρχική    2D/2D layered nano-heterostructures of transition metal dichalcogenides (MS2, M = Mo, Sn) and graphitic carbon nitride (g-C3N4) for photocatalytic hydrogen production and environmental remediation  

Αποτελέσματα - Λεπτομέρειες

Προσθήκη στο καλάθι
[Προσθήκη στο καλάθι]
Κωδικός Πόρου 000443447
Τίτλος 2D/2D layered nano-heterostructures of transition metal dichalcogenides (MS2, M = Mo, Sn) and graphitic carbon nitride (g-C3N4) for photocatalytic hydrogen production and environmental remediation
Άλλος τίτλος 2D/2D φυλλόμορφες νανο-ετεροδομές διχαλκογονιδίων μετάλλων μετάπτωσης (MS2, M=Mo,Sn) και γραφιτικό νιτρίδιο του άνθρακα (g-C3N4) για φωτοκαταλυτική παραγωγή υδρογόνου και περιβαλλοντική αποκατάσταση
Συγγραφέας Κουτσουρούμπη, Ειρήνη
Σύμβουλος διατριβής Αρματάς, Γεράσιμος
Μέλος κριτικής επιτροπής Κιοσέογλου, Γεώργιος
Ρεμεδιάκης, Ιωάννης
Βελόνια, Κέλλυ
Κοπιδάκης, Γεώργιος
Στούμπος, Κωνσταντίνος
Μήλιος, Κωνσταντίνος
Περίληψη Οι εξαιρετικά αποδοτικοί και οικονομικοί φωτοκαταλύτες είναι από τους πιο σημαντικούς στόχους στον τομέα της παραγωγής καθαρής ενέργειας και της περιβαλλοντικής αποκατάστασης. Η κατανόηση των μηχανισμών μεταφοράς φορτίου στη νανοκλίμακα είναι αναγκαία για την ανάπτυξη αποτελεσματικών καταλυτών για μετατροπή ενέργειας και εφαρμογές περιβαλλοντικής αποκατάστασης. Η φωτοκαταλυτική παραγωγή υδρογόνου μέσω διάσπασης νερού θεωρείται ως μια πολλά υποσχόμενη λύση για μελλοντικές ενεργειακές ανάγκες. Η προσέγγιση αυτή χρησιμοποιεί έναν ημιαγώγιμο καταλύτη που απορροφά ηλιακό φως και διασπά το νερό, παράγοντας υδρογόνο. Παράλληλα, η ρύπανση των υδάτων βρίσκεται στην κορυφή των σημαντικότερων απειλών παγκοσμίως, θέτοντας σε κίνδυνο την ανθρώπινη υγεία και την ποιότητα ζωής. Αυτό οφείλεται στο γεγονός ότι μεγάλες ποσότητες τοξικών μετάλλων, όπως το εξασθενές χρώμιο, Cr(VI), απελευθερώνονται άμεσα ή τυχαία στο περιβάλλον. Ως εκ τούτου, η εύρεση ενός αποτελεσματικού τρόπου για την αποκατάσταση των μολυσμένων υδάτων με Cr(VI) είναι αναμφίβολα υψηλής προτεραιότητας στον τομέα της προστασίας του περιβάλλοντος και της υγείας. Στην παρούσα διδακτορική διατριβή έχουν αναπτυχθεί επιτυχώς νέες και οικονομικά αποδοτικές συνθετικές στρατηγικές για την παρασκευή 2D/2D φυλλόμορφων νανο- ετεροδομών από διχαλκογονίδια μετάλλων μετάπτωσης (MS2, M = Mo, Sn) και γραφιτικό νιτρίδιο του άνθρακα (g-C3N4) και τα προκύπτοντα υλικά έχουν δοκιμαστεί ως καταλύτες στη φωτοκαταλυτική παραγωγή υδρογόνου και στην αναγωγή του τοξικού Cr(VI). Μια ελεγχόμενη μέθοδος σύνθεσης και ένας συνδυασμός ηλεκτρονικής μικροσκοπίας, οπτικής απορρόφησης, φωτοφωταύγειας και ηλεκτροχημικής φασματοσκοπίας εμπέδησης έχουν χρησιμοποιηθεί για τη διερεύνηση της επίδρασης της πλευρικής διάστασης καθώς και του μεγέθους του μήκους των ακμών των νανοφύλλων MoS2 στη φωτοχημική συμπεριφορά των ετεροδομών MoS2/g-C3N4. Αυτές οι νανο-ετεροδομές, οι οποίες περιλαμβάνουν διαστρωματικές επαφές με μεταβλητή επιφάνεια, όπου το πλευρικό μέγεθος MoS2 κυμαίνεται από 18 nm έως 52 nm, παρέχουν μια ρυθμιζόμενη ως προς το μέγεθος διεπιφανειακή μεταφορά φορτίου μέσω των επαφών MoS2/g-C3N4, ενώ εκθέτουν ένα μεγάλο αριθμό θέσεων ακμής MoS2 που είναι διαθέσιμες για την αντίδραση παραγωγής υδρογόνου. Σημαντικά, η τροποποίηση του g-C3N4 με φύλλα MoS2 μεγέθους 39±5 nm (20 wt% περιεκτικότητα) δημιουργεί διεπαφές με σχετικά μεγάλο αριθμό καταλυτικών κέντρων 12 MoS2 και αποτελεσματικά φαινόμενα μεταφοράς ηλεκτρονίου, αποδίδοντας μια υψηλή φωτοκαταλυτική δραστικότητα παραγωγής Η2 1497 μmol h-1 gcat-1 και μια βελτιωμένη κβαντική απόδοση 3.3% σε ακτινοβολία φωτός 410 nm. Η μελέτη αυτή προσφέρει μια στρατηγική σχεδιασμού για τη βελτίωση της απόδοσης μετατροπής ηλιακής ενέργειας σε των καταλυτών μέσω μηχανικών διεπαφών στη νανοκλίμακα σε 2D φυλλόμορφες ετεροδομές. Τροποποιώντας τα παραπάνω στρώματα MoS2 με νικέλιο, έχει παρασκευαστεί μια νέα σειρά 2D/2D φυλλόμορφων ετεροδομών που αποτελούνται από αποφλοιωμένα νανοφύλλα MoS2 ντοπαρισμένα με νικέλιο και στρώματα g-C3N4. Αυτά τα υβριδικά υλικά εμφανίζουν εξαιρετική φωτοκαταλυτική δράση στην αναγωγή του Cr(VI) σε υδατικά διαλύματα, εμφανίζοντας κβαντικές αποδόσεις 29.6% και 23.7% στα 375 και 410 nm, αντίστοιχα. Η πρόσμιξη Ni στο MoS2 αυξάνει αισθητά τη φωτοχημική δραστικότητα, η οποία, σε συνδυασμό με ηλεκτροχημικές, φασματοσκοπικές και θεωρητικές μελέτες DFT, προκύπτει από την αυξημένη πυκνότητα και κινητικότητα των φορέων φορτίου στη διεπαφή Ni-MoS2/g-C3N4. Εκτός από τις ευνοϊκές ιδιότητες μεταφοράς φορτίου, η διερεύνηση των φωτοεπαγόμενων αντιδράσεων οξείδωσης με ελεγχόμενα καταλυτικά πειράματα και τεχνικές ανίχνευσης αερίων επιβεβαιώνει ότι η υψηλή απόδοση προκύπτει επίσης από τη γρήγορη κινητική οξείδωσης του νερού. Λόγω της αποτελεσματικής διάσπασης και μεταφοράς των ελεύθερων εξιτονίων, οι οπές που φτάνουν στην επιφάνεια του καταλύτη οξειδώνουν αποτελεσματικά το νερό για να σχηματίσουν μοριακού οξυγόνου. Τα αποτελέσματα αυτής της εργασίας σηματοδοτούν ένα σημαντικό βήμα για την κατανόηση και το σχεδιασμό καταλυτών χαμηλού κόστους για την απορρύπανση βιομηχανικών λυμάτων μολυσμένων με Cr(VI). Επιπλέον αντικείμενο μελέτης της παρούσας ερευνητικής εργασίας είναι η σύνθεση 2D/2D SnS2/g-C3N4 φυλλόμορφων ετεροδομών με μειωμένη αντίσταση διεπαφής και βελτιωμένη κινητική μεταφοράς φορτίου. Η ανάπτυξη αυτών των υλικών επιτεύχθηκε με τη χρήση μεθόδου φωτοχημικής εναπόθεσης. Οι καινοτόμοι αυτοί καταλύτες, οι οποίοι αποτελούνται από αποφλοιωμένο g-C3N4 και νανοστρώματα SnS2 (~25–30 nm σε διάμετρο), επιδεικνύουν εξαιρετική φωτοκαταλυτική δραστικότητα αναγωγής Cr(VI) (με ρυθμό μετατροπής 21.2 μmol h–1 ) και οξείδωσης νερού (με ρυθμό παραγωγής Ο2 15.1 μmol h–1 ). Οι ετεροδομές SnS2/g-C3N4 επιτυγχάνουν αποδόσεις μετατροπής ενέργειας έως και 16.4% και 12.1% στα 375 και 410 nm, αντίστοιχα, που 13 είναι μεταξύ των αποδοτικότερων καταλυτών αναγωγής Cr(VI) που έχουν αναφερθεί μέχρι σήμερα στη βιβλιογραφία. Με βάση τη φασματοσκοπία φωτοηλεκτρονίων ακτίνων-Χ, την οπτική απορρόφηση UV-vis και τις ηλεκτροχημικές και φωτοηλεκτροχημικές μετρήσεις, παρέχουμε λεπτομερή μηχανιστική εικόνα των φωτοχημικών αντιδράσεων οξειδοαναγωγής και της δυναμικής μεταφοράς φορτίου στο παρόν καταλυτικό σύστημα. Τα αποτελέσματα καταδεικνύουν την εξαιρετική δυνατότητα εφαρμογής των νανο-ετεροδομών SnS2/g-C3N4 ως βιώσιμοι φωτοκαταλύτες στη προστασία του περιβάλλοντος, συμπεριλαμβανομένης της αποκατάστασης των βιομηχανικών αποβλήτων που περιέχουν Cr(VI).
Φυσική περιγραφή 161 σ. : σχεδ., πιν., εικ.(μερ. εγχρ.) ; 30 εκ.
Γλώσσα Αγγλικά
Θέμα 2D materials
Metal dichalcogenides
Semiconductors
Διχαλκογονίδια μετάλλων
Ημιαγωγοί
Φωτοκατάλυση
Ημερομηνία έκδοσης 2021-11-26
Συλλογή   Σχολή/Τμήμα--Σχολή Θετικών και Τεχνολογικών Επιστημών--Τμήμα Επιστήμης και Τεχνολογίας Υλικών--Διδακτορικές διατριβές
  Τύπος Εργασίας--Διδακτορικές διατριβές
Εμφανίσεις 75

Ψηφιακά τεκμήρια
No preview available

Κατέβασμα Εγγράφου
Προβολή Εγγράφου
Εμφανίσεις : 0