| Περίληψη |
Στην παρούσα εργασία παρασκευάστηκαν νέα καταλυτικά συστήματα, με το δεκαβολφραμικό σύμπλοκο W10O324- στηριγμένο σε SiO2 και Al2O3. Στόχος αυτής της μελέτης είναι να χαρακτηριστούν οι φωτοκαταλυτικές ιδιότητες των (Bu4N)4W10O32/Al2O3 και (Bu4N)4W10O32/SiO2 κατά την οξείδωση βένζυλο αλκοολών, παρουσία μοριακού οξυγόνου. Για να μελετηθεί η δραστικότητα των καταλυτικών συστημάτων χρησιμοποιήθηκε αρχικά η 1- φαινυλο-αιθανόλη ως αντιπροσωπευτικό μέλος των άρυλο αλκοολών. Οι καταλύτες ήταν σταθεροί στις φωτοχημικές συνθήκες, διατηρώντας την δραστικότητα τους σε επαναλαμβανόμενους καταλυτικούς κύκλους, ενώ το ακετονιτρίλιο και η ακετόνη βρέθηκαν να είναι οι πιο κατάλληλοι διαλύτες για την υψηλή καταλυτική δράση των παραπάνω υλικών. Οι μελέτες που πραγματοποιήθηκαν, υποστηρίζουν ότι η απόσπαση ατόμου υδρογόνου (ΗΑΤ) κατά την φωτοξείδωση είναι ο κύριος μηχανισμός, ενώ συγχρόνως παρατηρήθηκε μικρότερη συνεισφορά του μηχανισμού μεταφοράς ηλεκτρονίων (ΕΤ). Τα νέα αυτά υλικά, αποδείχθηκε οτι είναι αποτελεσματικοί καταλύτες για την οξείδωση μιας σειράς πρωτοταγών και δευτεροταγών βένζυλο αλκοολών και της κυκλοεξανόλης. Τα πειράματά έδειξαν ότι μπορεί να επιτευχθεί μέχρι 100% μετατροπή της αρχικής βένζυλο αλκοόλης, με χημειοεκλεκτικό τρόπο, παρέχοντας κατά συνέπεια μία εναλλακτική μέθοδο παρασκευής ποικίλων βένζυλο κετονών, χρησιμοποιώντας ετερογενή φωτοκατάλυση. Σε σχέση με τις αντίστοιχες ομογενείς καταλυτικές διαδικασίες οξείδωσης των άρυλο αλκοολών, οι καταλύτες που μελετώνται σε αυτήν την εργασία έχουν τα πλεονεκτήματα της απλής ανάκτησης από το διάλυμα της αντίδρασης, σταθερή δραστικότητα σε διαδοχικούς καταλυτικούς κύκλους και πολύ χαμηλή εισαγωγή μετάλλων στο μίγμα της αντίδρασης.
|
Εφαρμογή νέων υλικών W10O324-/SiO2 και W10O324-/Al2O3 στην ετερογενή καταλυτική φωτοξείδωση βενζυλο αλκοολών
