|
|
| Κωδικός Πόρου |
000350390 |
| Τίτλος |
Κινητική διερεύνηση της ετερογενούς αλληλεπίδρασης πτητικών ενώσεων ατμοσφαιρικού ενδιαφέροντος με επιφάνειες (H2O, H2O/HNO3), στην περιοχή της ανώτερης τροπόσφαιρας/κατώτερης στρατόσφαιρας (UTLS) |
| Άλλος τίτλος |
Heterogeneous Interactions Kinetic Investigation for Volatile Compounds of Atmospheric Interest on Pure and HNO3 Doped Ice Surfaces, in the Region of Upper Troposphere/Lower Stratosphere (UTLS) |
|
Συγγραφέας
|
Ρωμανιάς, Μανώλης Ν.
|
|
Σύμβουλος διατριβής
|
Παπαγιαννακόπουλος, Πάνος
|
| Περίληψη |
Κατά την εκπόνηση της παρούσας διδακτορικής διατριβής διερευνήθηκε η Ετερογενής Αλληλεπίδρασης Πτητικών Οργανικών Οξέων με Επιφάνειες καθαρού (Η2Ο) και εμπλουτισμένου με νιτρικό οξύ (H2O/HNO3) Πάγου. Οι συγκεκριμένες διεργασίες κατέχουν κεντρικό ρόλο στη χημεία της Ανώτερης Τροπόσφαιρας/Χαμηλώτερης Στρατόσφαιρας (UTLS), ενώ συγχρόνως επιδρούν σημαντικά στην Ποιότητα της Ατμόσφαιρας και τις συντελούμενες Κλιματικές Μεταβολές. Για τη διεκπεραίωση της προτεινόμενης μελέτης, χρησιμοποιήθηκε η ευρείας μοριακής δέσμης τεχνική συνεχούς ροής του Αντιδραστήρα Πολύ Χαμηλής Πίεσης (Very Low Pressure Reactor, VLPR) εφοδιασμένη με κατάλληλα τροποποιημένο για τις ανάγκες των πειραμάτων, Knudsen αντιδραστήρα. Οι επιφάνειες των υποστρωμάτων πάγου σχηματίστηκαν κλιμακωτά με την εναπόθεση ατμών νερού σε κρυοστατούμενη μεταλλική επιφάνεια.
Στην παρούσα εργασία μελετήθηκε η ετερογενής αλληλεπίδραση του μεθανοϊκού (HC(O)OH), προπανοϊκού (CH3CH2 C(O)OH) και βουτανοϊκού (CH3 CH2 CH2C(O)OH) οξέος με επιφάνειες καθαρού και εμπλουτισμένου με νιτρικό οξύ, διαφόρων κατά βάρος αναλογιών, πάγου. Τα πειράματα διεξήχθησαν σε θερμοκρασιακό εύρος υποστρώματος Τ: 209 – 196 Κ, ενώ οι συγκεντρώσεις των υπερκείμενων αερίων κυμάνθηκαν από 1x1010 έως 1x1012 molecule cm-3. Για τις συγκεκριμένες συνθήκες μετρήθηκαν οι συντελεστές αρχικής κατακράτησης των οξέων (γ) και η εξάρτηση τους από τη θερμοκρασία υποστρώματος, το ποσοστό επικάλυψης του υποστρώματος (θ), ο αριθμός διαθέσιμων θέσεων του υποστρώματος (Nmax) και η πιθανότητα πρόσδεσης των καρβοξυλικών οξέων στις διάφορες επιφάνειες πάγου (Ns). Εν συνεχεία, προσδιορίστηκε η σχετική ισχύς της αλληλεπίδρασης των διαφόρων οξέων με τις διάφορες επιφάνειες πάγου (ΚLang), μέσω της προσαρμογής των πειραματικών δεδομένων με το θεωρητικό μοντέλο ισόθερμης Langmuir και η εξάρτησή της από τη θερμοκρασία (ΚLang)(T)).
Τα πειράματα που διεξήχθησαν με επιφάνειες καθαρού πάγου αποτύπωσαν, ποσοτικά, τη σχετική δραστικότητα των προς μελέτη καρβοξυλικών οξέων, ενώ συγχρόνως παρήγαγαν χρήσιμες πληροφορίες σχετικές με το μηχανισμό της ετερογενούς αλληλεπίδρασης. Τα αντίστοιχα πειράματα που πραγματοποιήθηκαν σε επιφάνειες πάγου εμπλουτισμένες με HNO3 κατέδειξαν, αφενός τον κρίσιμο ρόλο του HNO3 στην προσαύξηση της απόδοσης αποθήκευσης απλών σωματιδιακών μορφών πάγου και τη μετατροπή τους σε ισχυρές δεξαμενές πτητικών οργανικών οξέων και αφετέρου τη γενικότερη και ενδεχομένως καθοριστική σημασία των ετερογενών διεργασιών στη χημεία της Ατμόσφαιρας. Τέλος, προσδιορίστηκε ο ατμοσφαιρικός χρόνος ζωής της ετερογενούς κατανάλωσης των καρβοξυλικών οξέων και το αντίστοιχο κλάσμα των μορίων που αλληλεπιδρούν, με τις επιφάνειες των συννέφων συναρτήσει της επιφανειακής του πυκνότητας (Surface Area Density cm2 cm-3). Με τον τρόπο αυτόν είναι εφικτή, ποσοτικά, η συνολική αποτίμηση της επίδρασης των καρβοξυλικών οξέων στην Ατμόσφαιρα.
|
| Φυσική περιγραφή |
208 σ. : εικ. ; 30 εκ. |
| Γλώσσα |
Ελληνικά |
| Θέμα |
Adsorpion Isotherms of Carboxylic Acids |
|
Carboxylic Acids- Atmospheric Chemistry |
|
Chemical Kinetics |
|
Chemistry and Physics of Ice |
|
Laboratory Techniques for Studying Heterogeneous Interactions |
|
Physisorption-Chemisorption |
|
Thermodynamic parameters- Uptake Coefficients |
|
upper Troposphere/Lower Stratosphere (UTLS). |
|
Ανώτερη Τροπόσφαιρα Κατώτερη Στρατόσφαιρα (UTLS) |
|
Θερμοδυναμικές Παράμετροι-Συντελεστές Κατακράτησης |
|
Ισόθερμες Προσρόφησης Καρβοξυλικών Οξέων |
|
Καρβοξυλικά Οξέα-Ατμοσφαιρική Χημεία |
|
Πειραματικές Τεχνικές Ετερογενών Αντιδράσεων |
|
Φυσική και Χημεία του Πάγου |
|
Φυσιορρόφηση-Χημειορρόφηση |
|
Χημική Κινητική |
| Ημερομηνία έκδοσης |
2009-06-15 |
| Συλλογή
|
Σχολή/Τμήμα--Σχολή Θετικών και Τεχνολογικών Επιστημών--Τμήμα Χημείας--Διδακτορικές διατριβές
|
|
|
Τύπος Εργασίας--Διδακτορικές διατριβές
|
| Εμφανίσεις |
251 |
Κινητική διερεύνηση της ετερογενούς αλληλεπίδρασης πτητικών ενώσεων ατμοσφαιρικού ενδιαφέροντος με επιφάνειες (H2O, H2O/HNO3), στην περιοχή της ανώτερης τροπόσφαιρας/κατώτερης στρατόσφαιρας (UTLS)
