|
|
| Κωδικός Πόρου |
000376233 |
| Τίτλος |
Environment-dependent shape and properties of gold nanoparticles/ : a first principles study |
| Άλλος τίτλος |
Σχήμα και ιδιότητες νανοσωματιδίων χρυσού σε διάφορα περιβάλλοντα |
|
Συγγραφέας
|
Μπαρμπαρής, Γεώργιος Δημ
|
|
Σύμβουλος διατριβής
|
Ρεμεδιάκης, Ιωάννης
|
|
Μέλος κριτικής επιτροπής
|
Αναστασιάδης, Σπύρος
Ανδριώτης, Αντώνης
Φαράντος, Σταύρος
Φρουδάκης, Γεώργιος
Κιοσέογλου, Γεώργιος
Κοπιδάκης, Γεώργιος
|
| Περίληψη |
Στην παρούσα Διδακτορική Διατριβή παρουσιάζεται μια υπολογιστικη μελετη που συνδυαζει εκτενείς πολογισμους κβαντικης μηχανικης βασισμενους στην Θεωρία του Συναρτησιακου της Πυκνοτητας [Density Functional Theory (DFT)], με την κατασκευη Wulff, προκειμενου να προβλεψει την εξαρτηση του σχηματος ισορροπίας και των ιδιοτητων μεγαλων νανοσωματιδίων χρυσου απο το περιβαλλον τους.
Αρχικα παρουσιαζουμε την μεθοδολογία που χρησιμοποιηθηκε για να βρεθεί το σχημα ισορροπίας, συμπεριλαμβανομενων των κυριων πτυχων της Θεωρία του Συναρτησιακου της Πυκνοτητας και της μεθοδου κατασκευης Wulff. Συνεχίζουμε παρουσιαζοντας τον κωδικα που αναπτυχθηκε για την κατασκευη οποιασδηποτε καθαρης η με καποιο μοριο προσροφημενο σε δεδομενη θεση Au(hkl) επιφανειας. Στην συνεχεια, μελεταμε την προσροφηση μονοξειδίου του ανθρακα και την διασπαστικη προσροφηση του διμεθυλου δισουλφιδίου (CH3S-SCH3) για καθε πιθανη Au(hkl) με h,k,l ≤ 3 συν την Au(421) και συζηταμε τασεις στις ενεργειες προσροφησης, στα μηκη και τις γωνίες των δεσμων με την αλλαγη στην επιφανειακη δομη.
Υπολογίζουμε την επιφανειακη ενεργεια ανα μοναδα επιφανειας για καθαρες επιφανειες και την χρησιμοποιουμε μαζί με την μεθοδο κατασκευης Wulff για να προβλεψουμε το σχημα ισορροπίας καθαρων νανοσωματιδίων χρυσου με διαμετρο εως μερικες δεκαδες νανομετρα, απροσιτα με απευθείας ατομιστικες προσομοιωσεις. Επίσης παρουσιαζουμε τους κωδικες που αναπτυχθηκαν για την κατασκευη ατομιστικων μοντελων των νανοσωματιδίων χρησιμοποιωντας την μεθοδο κατασκευης Wulff και για την αναλυση των γεωμετρικων χαρακτηριστικων των νανοσωματιδίων. Επισημαίνουμε την απροσδοκητη συμφωνία μεταξυ
της κατασκευης Wulff, πειραματων και ατομιστικων προσομοιωσεων σε μικρες διαστασεις.
Νανοσωματίδια χρυσου με διαμετρο μικροτερη των 16.3 nm εχουν σχημα κολοβου οκταεδρου,
αποτελουμενο μονο απο (111) και (100) επιφανειες. Μεγαλυτερα νανοσωματίδια εμφανίζουν επιφανειες με μεγαλυτερους δείκτες, κυρίως την (332).
Στην συνεχεια χρησιμοποιουμε τις επιφανειακες ενεργειες ανα μοναδα επιφανειας και τα αποτελεσματα για την ενεργεια προσροφησης για να βρουμε την διεπιφανειακη ενεργεια ανα μοναδα επιφανειας μεταξυ Au και CO η Au και θειολικων ενωσεων (CH3S-) σε χαμηλη πίεση και θερμοκρασία. Τα αποτελεσματα αυτα χρησιμοποιουνται μετα για να βρουμε το σχημα ισορροπίας νανοσωματιδίων χρυσου σε περιβαλλον CO και CH3S. Σε συμφωνία με πειραματικα δεδομενα, τα νανοσωματίδια χρυσου σε περιβαλλον μονοξειδίου του ανθρακα βρεθηκαν να είναι πιο σφαιρικα και περισσοτερο ενεργα σε συγκριση με αυτα σε μη αλληλεπιδρων περιβαλλον. Τα νανοσωματίδια χρυσου αλλαζουν το σχημα τους κατα την προσροφηση θειολικων ενωσεων προς περισσοτερο σφαιρικα σχηματα με μεγαλυτερη συγκεντρωση σε ατομα σε ακμες.
Τελος, ελεγχουμε την σταθεροτητα των νανοσωματιδίων μεσω προσομοιωσεων Μοριακης Δυναμικης και παρουσιαζουμε μια θεωρητικη μελετη που παρεχει φασματοσκοπικες ιδιοτητες εξαρτωμενες απο το σχημα των νανοσωματιδίων χρυσου.
|
| Φυσική περιγραφή |
105 σ. : έγχ. εικ., σχήμ., πίν. ; 30 εκ. |
| Γλώσσα |
Ελληνικά, Αγγλικά |
| Θέμα |
Adsorption |
|
CO |
|
Thiolates |
|
Θειολικές ενώσεις |
|
Μονοξείδιο |
|
Νανοσωματίδια |
|
Προσρόφηση |
| Ημερομηνία έκδοσης |
2012 |
| Συλλογή
|
Σχολή/Τμήμα--Σχολή Θετικών και Τεχνολογικών Επιστημών--Τμήμα Επιστήμης και Τεχνολογίας Υλικών--Διδακτορικές διατριβές
|
|
|
Τύπος Εργασίας--Διδακτορικές διατριβές
|
| Εμφανίσεις |
563 |
Environment-dependent shape and properties of gold nanoparticles/ : a first principles study
