E-Locus - Ιδρυματικό Καταθετήριο Πανεπιστημίου Κρήτης

Αρχική Αναζήτηση

Αποτελέσματα - Λεπτομέρειες

Εντολή Αναζήτησης : Συγγραφέας="Τρικαλίτης" Και Συγγραφέας="Παντελής"

Τρέχουσα Εγγραφή: 18 από 70

[Προσθήκη στο καλάθι]

Κωδικός Πόρου

000434022

Τίτλος

Multi scale investigation of hydrogen adsorption in metal-organic frameworks

Άλλος τίτλος

Θεωρητική μελέτη προσρόφησης υδρογόνου σε μεταλλο-οργανικά σκελετικά υλικά με μεθόδους πολλαπλής κλίμακος

Συγγραφέας

Γιάππα, Ραφαέλα Μαρία Ι.

Σύμβουλος διατριβής

Φρουδάκης, Γεώργιος

Μέλος κριτικής επιτροπής

Τρικαλίτης, Παντελής
Στούμπος, Αθανάσιος

Περίληψη

Σήμερα, η ανθρώπινη δραστηριότητα εξαρτάται σχεδόν εξολοκλήρου από μη ανανεώσιμες πηγές ενέργειας όπως το φυσικό αέριο, ο άνθρακας και το πετρέλαιο προκειμένου να ικανοποιηθούν οι ολοένα αυξανόμενες ενεργειακές ανάγκες του πλανήτη. Η αναπόφευκτη μελλοντική εξάντληση των ορυκτών αυτών καυσίμων σε συνδυασμό με την έκλυση ρύπων κατά τη χρήση τους, καθιστούν επιτακτική την ανάγκη ανεύρεσης ενός νέου ενεργειακού μοντέλου. Το υδρογόνο αποτελεί έναν φορέα ενέργειας με πολλές προοπτικές που αναμένεται να έχει σημαντική συμβολή στην κατεύθυνση της επίλυσης του ενεργειακού προβλήματος. Συγκεκριμένα, η τεχνολογία των κυψελίδων καυσίμου (fuel cells) υπόκειται σε εντατική έρευνα και ανάπτυξη εξαιτίας τόσο των πλεονεκτημάτων της στην μείωση των περιβαλλοντικών επιπτώσεων όσο και της σταδιακής εξάντλησης των συμβατικών καυσίμων. Σήμερα, το βασικότερο εμπόδιο στην εμπορική αξιοποίηση της τεχνολογίας των κυψελίδων καυσίμου σε οχήματα, είναι το πρόβλημα της αποθήκευσης του υδρογόνου στο χώρο του οχήματος. Ανάμεσα στις υπάρχουσες τεχνολογίες, μια εναλλακτική μέθοδος αποθήκευσης του υδρογόνου η οποία ερευνάται εντατικά, είναι η προσρόφηση του σε πορώδη υλικά, όπως τα μέταλλο-οργανικά σκελετικά υλικά (Metal Organic Frameworks-MOFs). Η προσροφητική ικανότητα των υλικών αυτών δύναται να ενισχυθεί μέσω συγκεκριμένων στρατηγικών βελτίωσης. Κύριο στόχο της παρούσας μελέτης αποτελεί η κατάλληλη τροποποίηση τους ώστε να ενισχυθεί η αλληλεπίδραση τους με το H₂, με αποτέλεσμα να προκύψουν νέα υλικά με βελτιωμένες ενέργειες δέσμευσης. Ο σχεδιασμός, η τροποποίηση και η μελέτη των υλικών αυτών πραγματοποιείται με υπολογιστικές μεθόδους πολλαπλής κλίμακας (multi-scale treatment). Στην παρούσα διατριβή μελετήθηκε με τη χρήση μεθόδων πολλαπλής κλίμακας η ενίσχυση της αλληλεπίδρασης μέσω του κατάλληλου εμπλουτισμού του υλικού με σειρά στρατηγικά επιλεγμένων λειτουργικών ομάδων. Καθώς ο οργανικός υποκαταστάτης πολλών MOF αποτελείται από βενζολικούς δακτυλίους, υπολογίστηκε με κβαντικές μεθόδους υψηλής ακρίβειας (ab initio) η αλληλεπίδραση του H₂ με σειρά τροποποιημένων δακτυλίων την μορφής C₆H₅X (όπου X η εκάστοτε λειτουργική μονάδα) ως προς την ενέργεια δέσμευσης. Στη συνέχεια πραγματοποιήθηκαν κλασικές προσομοιώσεις Grand Canonical Monte Carlo (GCMC) σε συγκεκριμένες MOF δομές (IRMOF-8, IRMOF-16, IRMOF-14), προκειμένου να διερευνηθεί εάν οι υψηλότερες ενέργειες δέσμευσης του H₂ από τους τροποποιημένους οργανικούς υποκαταστάτες οδηγούν σε ενίσχυση της προσροφητικής ικανότητας του τροποποιημένου MOF υλικού. Η στρατηγική τροποποίησης του οργανικού υποκαταστάτη με τις ισχυρότερες ως προς την αλληλεπίδρασή του με το υδρογόνο λειτουργικές ομάδες μπορεί να επεκταθεί τόσο σε άλλες MOF δομές όσο και σε άλλο είδος πορωδών δομών (όπως π.χ. τα Covalent Organic Frameworks (COFs)), προκειμένου να ενισχυθεί η ικανότητα προσρόφησης τους σε υδρογόνο.

Φυσική περιγραφή

122 σ. : πίν., σχήμ., εικ. ; 30 εκ.

Γλώσσα

Αγγλικά

Θέμα

Ab initio

Fuel-cells

Functionalization

GCMC

Hydrogen storage

MOFs

Multi-scale